近日，美国化学学会期刊《JACS》发表了一项由Andrew Novick、Vladan Stevanovic等学者合作完成的重要研究，题为《Basin-Size Mapping: Prediction of Metastable Polymorph Synthesizability Across TaC–TaN Alloys》。该研究通过创新性的“势阱尺寸映射”计算模型，成功预测了TaC-TaN合金体系中亚稳态多晶型的实验可合成性。传统研究多聚焦于热力学稳定性，但实际合成过程常远离平衡态，导致低能结构未必可制备，而高能结构也可能意外形成。为此，团队提出以“势阱”为核心的新指标——势阱尺寸越大，随机原子构型弛豫至该结构的概率越高，对应多晶型越易通过非平衡合成实现。研究采用随机结构采样技术，结合贝塔（Beta）和狄利克雷（Dirichlet）分布进行不确定性量化，首次系统揭示了合金成分如何通过调控势能面来影响势阱尺寸，为亚稳态材料设计提供了全新工具。

研究以TaC-TaN伪二元合金为模型体系，发现碳氮比例对多晶型选择具有决定性作用。纯TaC的基态为岩盐结构（SG 225），其势阱尺寸最大（占比45%），与实验中仅观测到岩盐相的现象一致；而纯TaN的基态（SG 189）势阱尺寸极小（仅0.3%），导致其易形成非晶或高压相。通过成分调控，团队发现岩盐结构的优势区域可延续至TaC0.75N0.25，之后随氮含量增加，三棱柱配位环境逐渐主导，势阱尺寸普遍缩小，体系趋向玻璃化。研究还通过独立细胞近似计算了混合自由能，证实岩盐相在热力学上仅稳定至TaC11/12N1/12，但非平衡合成可将其扩展至TaC0.25N0.75，为AlGaN外延衬底提供了更广的晶格参数调控空间。这一发现不仅解释了实验观测的局限性，还为通过物理气相沉积等非平衡技术制备高氮含量岩盐合金提供了理论依据。

该研究的核心价值在于将计算预测与合成可行性直接关联，为功能材料开发开辟了新路径。TaC-TaN合金作为超宽禁带器件和光电应用的候选材料，其亚稳态岩盐相的可控生长有望优化III-N半导体器件的性能。此外，团队提出的“势阱尺寸映射”方法具有普适性，未来可通过机器学习势函数（MLIP）加速计算，并推广至更复杂体系。作者指出，当前挑战在于大单元胞模拟的计算成本，而MLIP的精度与不确定性量化仍需突破。这项研究不仅推动了亚稳态材料设计的范式转变，也为高通量计算与实验合成的协同优化提供了范例，标志着计算材料学向“可合成性预测”迈出了关键一步。